No, Carlos I no recusó el título de rey de España pues oficialmente no existía. Lo usó pero extraoficialmente, pues oficialmente era rey de Castilla, de Leon, de Aragón, de Córdoba, etc, etc, etc.
Recordemos que el proyecto de lo que es hoy España no se creó a base de conquistas sino con la politica matrimonial de los reyes católicos para ir uniendo todos los reinos peninsulares en una sola corona. Este fue un proceso lento, complicado, con defectos, pero al menos, no sangriento.
Si descontamos a la reina "Juana la Loca", se puede decir que Carlos I-V fue el primer rey unitario (si no contamos a Portugal y a FelipeII), pero este solo era una pieza más del proceso e unificación.
En el siglo XVII, sin abolir los títulos anteriores, se creó el título de Rey de España de forma oficial con el objeto de resumir todos los títulos.
