Não consigo deixar de associar aquela caveira às Waffen SS Tottenkopf 
Realmente é parecida, mas a PE em Portugal usa uma caveira semelhante.
Quanto às duas metralhadoras cruzadas, tenho aqui um livro (
Modern African Wars 2: Angola and Mozambique 1961-74, da Osprey Military), que mostra um símbolo semelhante, referindo-o deste modo: "Portuguese Branch Insignia (all gold and worn on beret and collar unless otherwise noted): (...) MG's, cap"
Ou seja, poderíamos estar perante uma fusão de um símbolo associado à PE (neste caso estendido a uma unidade de Polícia Para-Militar), com o símbolo que designa genericamente uma unidade de metralhadoras.
Infelizmente, Janus, isto são só conjecturas, e não lhe posso confirmar se este escudo pertenceu realmente a uma unidade da GNR.